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　　光電催化水裂解是極具應(yīng)用前景的一種能源轉(zhuǎn)化方式，能夠很大程度上克服光催化劑禁帶寬度與水的裂解窗口不匹配的問(wèn)題，且較之于水的電解具有更低的能耗，因此近年來(lái)受到了廣泛的研究。在眾多的光電催化材料中，赤鐵礦型氧化鐵（α-Fe2O3）因其高豐度、較高的光電流密度以及較為合適的帶隙受到了更多的關(guān)注，但其較低的本征電子傳導(dǎo)能力極大地限制了光生載流子的有效遷移，且光利用率與表面反應(yīng)活性仍有較大的優(yōu)化空間。基于上述研究背景，山東師范大學(xué)謝俊峰研究團(tuán)隊(duì)提出，在氧化鐵納米晶中進(jìn)行可控的氟摻雜能夠有效調(diào)控電子結(jié)構(gòu)，提高材料的光吸收，并使氧化鐵的本征析氧反應(yīng)活性顯著增強(qiáng)，終實(shí)現(xiàn)光電催化水裂解性能的優(yōu)化提升。

　　研究人員利用乙酰丙酮鐵和氟化銨之間的配位競(jìng)爭(zhēng)，在聚乙二醇的保護(hù)下，采用一步水熱法實(shí)現(xiàn)了氟摻雜氧化鐵納米晶的制備以及摻雜濃度的可控調(diào)控。形貌分析表明，所得的氟摻雜氧化鐵納米晶尺寸約為70 nm，為典型的截角六角雙錐形。Ar+刻蝕下的XPS深度剖析顯示氟元素在納米晶內(nèi)部具有較為均勻的分布，證實(shí)了氟離子的有效摻雜。第一性原理計(jì)算表明，氟摻雜能夠?qū)е卵趸F帶隙間缺陷能級(jí)的生成，有望實(shí)現(xiàn)光吸收與本征電子傳導(dǎo)能力的增強(qiáng)。隨著氟摻雜濃度的提高，氧化鐵逐漸由紅色變?yōu)楹谏贤饪梢?jiàn)吸收譜也印證了材料在高波長(zhǎng)區(qū)域吸光度的提高，使其有望利用更寬的光譜進(jìn)行光電催化水裂解。

　　作者對(duì)具有不同氟摻雜濃度的氧化鐵納米晶光電極進(jìn)行了光電催化性能與析氧反應(yīng)活性的表征。結(jié)果顯示，當(dāng)氟摻雜量為3.2%時(shí)，氧化鐵光電極顯示出高的光電流以及光電轉(zhuǎn)化效率，而更高或更低的氟摻雜量都會(huì)引起光電性能的降低。此外，電催化析氧反應(yīng)測(cè)試顯示，該摻雜濃度的氧化鐵納米晶同樣具有高的電催化活性，證實(shí)了氟摻雜不僅能增強(qiáng)光吸收、提高光電轉(zhuǎn)化效率，還能優(yōu)化材料表面的析氧反應(yīng)催化活性，從而終實(shí)現(xiàn)材料整體光電催化水裂解性能的大幅提升。

　　該研究所報(bào)道的通過(guò)陰離子摻雜實(shí)現(xiàn)本征析氧反應(yīng)活性和光吸收同步優(yōu)化的材料設(shè)計(jì)理念將為構(gòu)建高效光催化材料提供借鑒。